T 0705/03 06-10-2005

I. La requérante (opposante) a formé recours contre la décision de la Division d'opposition de maintenir le brevet n° 0 742 195 (demande de brevet n° 96 400 921.1) sous forme modifiée conformément aux dispositions de l'article 102(3) CBE.

II. Le brevet tel que délivré comprenait vingt cinq revendications. Les revendications 1 et 12 de procédé s'énonçaient comme suit :

"1. Procédé de conversion d'au moins une coupe oléfinique choisie dans le groupe formé par une coupe C4 et une coupe C5, en éther et en propylène, lesdites coupes contenant notamment des dioléfines, des alphaoléfines, des isooléfines et des impuretés acétylèniques, caractérisé en ce que ledit procédé comporte les étapes suivantes se déroulant successivement :

1) hydrogénation sélective des dioléfines et des impuretés acétyléniques avec simultanément isomérisation des oléfines alpha en oléfines internes, par passage de ladite coupe en phase liquide sur un catalyseur comprenant au moins un métal choisi dans le groupe formé par le nickel, le palladium et le platine, déposé sur un support, à une température de 20-200 °C, une pression de 1-5 MPa, une vitesse spatiale de 0,5-10 h-1, avec un rapport H2/ dioléfines (molaire) de 0,5 à 5 et de préférence de 1 à 3, de façon à obtenir un effluent contenant majoritairement des oléfines internes et des isooléfines, et ne contenant pratiquement pas de dioléfines ni de composés acétyléniques,

2) étherification des isooléfines par réaction de l'effluent obtenu dans l'étape précédente avec un alcool, en présence d'un catalyseur acide, à une température de 30-130°C, à une pression telle que la réaction se déroule en phase liquide, une séparation de l'éther et de l'alcool ayant lieu simultanément ou après l'étherification de façon à obtenir un effluent contenant majoritairement des oléfines internes accompagnées d'impuretés oxygénées,

3) séparation des impuretés oxygénées de l'effluent issu de l'étape 2),

4) métathèse de l'effluent issu de l'étape précédente avec de l'éthylène, en présence d'un catalyseur comportant au moins un oxyde de rhénium déposé sur un support, à une température comprise entre 0 et 100°C, et une pression au moins égale à la tension de vapeur du mélange réactionnel à la température de réaction, de façon à obtenir un effluent contenant du propylène, la métathèse étant suivie d'une séparation du propylène."

"12. Procédé selon l'une des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que les impuretés oxygénées sont séparées sur une masse de captation choisie dans le groupe formé l'alumine, la silice, les silice-alumines, les zéolithes, à une température comprise entre 0 et 100°C, une pression de 0,3 à 5 MPa".

III. L'opposition a été formée aux motifs que l'objet du brevet selon les revendications 1 à 15 (revendications de procédé) n'impliquait pas d'activité inventive (article 100a CBE) et que l'objet des revendications 16 à 25 (revendications relatives à l'installation) était dépourvu de nouveauté ou n'impliquait pas d'activité inventive (article 100a CBE).

Les documents suivants ont été notamment cités à l'appui de cette opposition :

(1) US-A-4 754 078

(2) US-A-5 120 894

(3) US-A-4 513 153

(4) US-A-5 300 718

(5) EP-A-0 605 822

(6) WO-A-95/13255 (article 54(3) CBE)

(7) S. Chaumette et B. Torck, Rev. Inst. Fr. Pet. Vol. 49, N°. 6, pages 639 à 665, novembre-décembre (1994)

(9) US-A-4 795 734

IV. La Division d'opposition a considéré que l'objet de la revendication 1 du brevet tel que délivré n'impliquait pas d'activité inventive au vu des documents (7), (5) et (9) pour les raisons suivantes :

Le document (7) dans la voie 4 de la figure 5 divulgue la théorie du procédé revendiqué sans décrire les conditions expérimentales spécifiques pour chaque étape prise individuellement. Cependant l'homme du métier serait arrivé au procédé revendiqué au vu de l'enseignement des documents (5) et (9) qui décrivent les conditions expérimentales définies dans la revendication 1 relatives aux étapes d'hydromérisation et d'éthérification d'une part et à l'étape de métathèse d'autre part.

V. Au cours de la procédure orale devant la Division d'opposition, le titulaire du brevet a soumis un jeu de vingt quatre revendications en tant que requête subsidiaire. La revendication indépendante 1 s'énonce comme suit :

"1. Procédé de conversion d'au moins une coupe oléfinique choisie dans le groupe formé par une coupe C4 et une coupe C5, en éther et en propylène, lesdites coupes contenant notamment des dioléfines, des alphaoléfines, des isooléfines et des impuretés acétylèniques, caractérisé en ce que ledit procédé comporte les étapes suivantes se déroulant successivement :

1) hydrogénation sélective des dioléfines et des impuretés acétyléniques avec simultanément isomérisation des oléfines alpha en oléfines internes, par passage de ladite coupe en phase liquide sur un catalyseur comprenant au moins un métal choisi dans le groupe formé par le nickel, le palladium et le platine, déposé sur un support, à une température de 20-200 °C, une pression de 1-5 MPa, une vitesse spatiale de 0,5-10 h-1, avec un rapport H2/ dioléfines (molaire) de 0,5 à 5 et de préférence de 1 à 3, de façon à obtenir un effluent contenant majoritairement des oléfines internes et des isooléfines, et ne contenant pratiquement pas de dioléfines ni de composés acétyléniques,

2) étherification des isooléfines par réaction de l'effluent obtenu dans l'étape précédente avec un alcool, en présence d'un catalyseur acide, à une température de 30-130°C, à une pression telle que la réaction se déroule en phase liquide, une séparation de l'éther et de l'alcool ayant lieu simultanément ou après l'étherification de façon à obtenir un effluent contenant majoritairement des oléfines internes accompagnées d'impuretés oxygénées,

3) séparation des impuretés oxygénées de l'effluent issu de l'étape 2) sur une masse de captation choisie dans le groupe formé l'alumine, la silice, les silice-alumines, les zéolithes, à une température comprise entre 0 et 100°C, une pression de 0,3 à 5 MPa,

4) métathèse de l'effluent issu de l'étape précédente avec de l'éthylène, en présence d'un catalyseur comportant au moins un oxyde de rhénium déposé sur un support, à une température comprise entre 0 et 100°C, et une pression au moins égale à la tension de vapeur du mélange réactionnel à la température de réaction, de façon à obtenir un effluent contenant du propylène, la métathèse étant suivie d'une séparation du propylène."

La revendication indépendante 15 s'énonce comme suit :

"15. Installation pour réaliser le procédé selon l'une des revendications 1 à 14 pour la conversion d'une coupe oléfinique choisie dans le groupe formé par une coupe C4 et une coupe C5, en éther et en propylène, caractérisée en ce qu'elle comporte successivement :

1) une zone 1 d'hydrogénation sélective avec isomérisation simultanée des oléfines alpha en oléfines internes, ladite zone comportant au moins un moyen 5 pour l'introduction de la coupe à convertir, au moins un moyen 12 pour la sortie de l'effluent, au moins un moyen 6 pour l'introduction de l'hydrogène, ladite zone comportant également au moins un lit de catalyseur,

2) une zone 2 d'étherification et de séparation, comportant au moins un moyen 12 pour l'introduction de l'effluent issu de la zone 1, au moins un moyen 7 pour l'introduction de l'alcool, au moins un moyen 8 pour la sortie de l'alcool et/ou de l'éther, au moins un moyen 13 pour la sortie de l'effluent produit pratiquement sans alcool ni éther, la zone d'étherification contenant au moins un catalyseur acide,

3) une zone 3 de séparation des impuretés oxygénées, contenant au moins une masse de captation desdits composés, et comportant au moins un moyen 13 pour l'introduction de l'effluent issu de la zone 2, et au moins un moyen 14 pour la sortie de l'effluent produit,

4) une zone 4 de métathèse contenant au moins un catalyseur suivie d'une zone de séparation, et comprenant au moins un moyen 14 d'introduction de l'effluent issu de la zone 3, au moins un moyen 9 d'introduction de l'éthylène, au moins un moyen 10 pour la sortie du propylène et au moins un moyen 11 pour la sortie de sous-produits."

VI. En ce qui concerne l'activité inventive de la revendication 1 de la requête subsidiaire (cf. point V ci-dessus), la Division d'opposition a considéré que la séparation des impuretés oxygénées de l'effluent issu de l'étape 2) sur une masse de captation choisie dans le groupe formé par l'alumine, la silice, les silice- alumines et les zéolithes, à une température comprise entre 0 et 100°C et une pression de 0,3 à 5 MPa rendait non évident le procédé revendiqué. En effet, le document (5) recommandait comme mode d'extraction préféré d'élimination des impuretés oxygénées l'utilisation d'un solvant, notamment l'acétonitrile. Au vu de l'essai comparatif soumis par le titulaire du brevet lors de la procédure d'opposition, il était clair que la présence de traces d'acétonitrile inhérentes au procédé selon le document (5) agissait comme un poison du catalyseur de métathèse ce qui conduisait à de plus faibles rendements. Le résultat amélioré obtenu à l'aide d'une masse de captation telle que définie dans la revendication 1 n'était donc pas prévisible.

Lors de l'examen de la nouveauté du brevet tel que délivré, la Division d'opposition avait déjà indiqué que les revendications d'installation étaient nouvelles au vu de l'état de la technique cité. Il en résultait que les revendications 15 à 24 de la présente requête étaient également considérées comme impliquant une activité inventive.

Le brevet fut donc maintenu sous la forme d'un jeu de vingt quatre revendications soumis en tant que requête subsidiaire (cf. point V ci-dessus).

VII. Le 6 septembre 2005, l'intimée (titulaire du brevet) a déposé une requête subsidiaire.

VIII. Une procédure orale devant la Chambre eut lieu le 6. octobre 2005. Au cours de la procédure orale, l'intimée a déposé comme requête principale un jeu de vingt quatre revendications.

Les revendications de procédé 1 à 14, 16 à 24 sont identiques à celles maintenues par la division d'opposition (cf. point V ci-dessus). La revendication 15 a été modifiée pour mettre en accord la définition de la zone 3 avec l'étape 3 de la revendication 1 de procédé (cf. point V ci-dessus) et s'énonce comme suit :

"15. Installation pour réaliser le procédé selon l'une des revendications 1 à 14 pour la conversion d'une coupe oléfinique choisie dans le groupe formé par une coupe C4 et une coupe C5, en éther et en propylène, caractérisée en ce qu'elle comporte successivement :

1) une zone 1 d'hydrogénation sélective avec isomérisation simultanée des oléfines alpha en oléfines internes, ladite zone comportant au moins un moyen 5 pour l'introduction de la coupe à convertir, au moins un moyen 12 pour la sortie de l'effluent, au moins un moyen 6 pour l'introduction de l'hydrogène, ladite zone comportant également au moins un lit de catalyseur,

2) une zone 2 d'étherification et de séparation, comportant au moins un moyen 12 pour l'introduction de l'effluent issu de la zone 1, au moins un moyen 7 pour l'introduction de l'alcool, au moins un moyen 8 pour la sortie de l'alcool et/ou de l'éther, au moins un moyen 13 pour la sortie de l'effluent produit pratiquement sans alcool ni éther, la zone d'étherification contenant au moins un catalyseur acide,

3) une zone 3 de séparation des impuretés oxygénées, contenant au moins une masse de captation desdits composés, et comportant au moins un moyen 13 pour l'introduction de l'effluent issu de la zone 2, et au moins un moyen 14 pour la sortie de l'effluent produit, cette masse de captation étant choisie dans le groupe formé par l'alumine, la silice, les silice-alumines, les zéolithes (accentué par la Chambre),

4) une zone 4 de métathèse contenant au moins un catalyseur suivie d'une zone de séparation, et comprenant au moins un moyen 14 d'introduction de l'effluent issu de la zone 3, au moins un moyen 9 d'introduction de l'éthylène, au moins un moyen 10 pour la sortie du propylène et au moins un moyen 11 pour la sortie de sous-produits."

IX. Avec le mémoire exposant les motifs du recours, la requérante a soumis cinq documents supplémentaires en tant qu'état de la technique illustrant les connaissances générales de l'homme du métier, à savoir :

(10) Wilhelm R. A. Vauck, Hermann A. Müller, "Grundoperationen chemischer Verfahrenstechnik", VEB Deutscher Verlag für Grundstoffindustrie, Leipzig, 5. Auflage, 1978.

(11) Donald W. Breck, "Zeolith Molecular Sieves", John Wiley and Sons, 1974 ; pages 698 à 719.

(12) L. Puppe, W. Büchner, Naturwissenschaften (1984), 71, pages 192 à 198.

(13) Otto Grubner, Pavel Jiru, Milos Ralek, "Molekularsiebe", Band 12, VEB Deutscher Verlag der Wissenschaften, Berlin, 1968.

(14) Bruce E. Leach, "Applied industrial catalysis", Volume 3, Academic Press, 1984, pages 215 à 223.

X. Lors de la procédure écrite, la requérante a contesté l'activité inventive de la revendication 1 (cf. point V ci-dessus) sur la base de quatre lignes d'argumentation :

a) Le document (7) décrit, dans le même ordre, le principe de la succession des quatre étapes du procédé revendiqué, à partir d'une coupe oléfinique en C4. Par ailleurs, les caractéristiques techniques relatives à la mise en oeuvre pratique de ces étapes, notamment le choix des catalyseurs, de la température et de la pression sont de peu d'importance, ce que confirme la description du brevet. Il s'ensuit que seule la succession des étapes permet de caractériser le procédé revendiqué, ce qui le rend évident au vu de l'enseignement du document (7).

b) Les documents (2) et (4) décrivent un procédé de transformation d'une coupe en C4 d'oléfines conduisant à la production de propylène par éthérification, élimination des composés oxygénés, isomérisation des butène-1 et -2 suivie d'une réaction de méthathèse par introduction d'éthylène. La succession des étapes correspond aux étapes 2-3-1-4 selon le procédé revendiqué. Le document (5) décrit un procédé pour la fabrication de méthyl-tertiobutyl éther à partir d'une coupe en C4, selon la séquence hydromérisation, éthérification de l'isobutène, déoxygénation puis isomérisation du butène-2 en isobutène et recyclage. Il s'ensuit que les trois premières étapes correspondent à la séquence des étapes 1-2-3 selon le procédé revendiqué. Il aurait été donc évident pour un homme du métier de modifier la séquence des étapes 2-3-1-4 selon les documents (2) et (4) en 1-2-3-4 au vu du document (5).

c) Le document (7) décrit, dans le même ordre, le principe de la succession des quatre étapes du procédé revendiqué, à partir d'une coupe oléfinique en C4. Les deux premières étapes sont décrites dans le document (5) dans les mêmes conditions réactionnelles. La troisième étape d'élimination des composés oxygénés sur une masse de captation comme définie dans le procédé revendiqué fait partie des connaissances générales de l'homme du métier comme illustrées par les document (10) à (14). La quatrième étape de métathèse est décrite dans le document (9). Il en résulte que le procédé revendiqué est évident pour un homme du métier au vu de l'enseignement du document (7) en combinaison avec les enseignements des documents (5) et (9) et des connaissances générales dans le domaine technique considéré.

d) Le document (7) décrit, dans le même ordre, le principe de la succession des quatre étapes du procédé revendiqué, à partir d'une coupe oléfinique en C4. Il précise, en particulier, qu'avant d'arriver à l'unité de métathèse, le courant passe dans une unité d'élimination des composés oxygénés afin de répondre aux spécifications demandées par l'unité de métathèse. La mise en oeuvre définie dans l'étape 3 de la présente revendication 1 découle de manière évidente de l'enseignement du document (7) au vu des connaissances générales de l'homme du métier illustrées par les documents (10) à (14). En particulier le document (14), qui traite spécifiquement de la séparation des impuretés avant une réaction de métathèse indique que les catalyseurs de métathèse sont sensibles aux composés polaires comme l'eau et le méthanol. Pour la séparation de composés polaires comme l'eau ou le sulfure d'hydrogène les tamis moléculaires ou l'oxyde d'aluminium sont recommandés.

Lors de la procédure orale, la requérante a concentré son argumentation à l'encontre de l'activité inventive du procédé revendiqué sur l'enseignement des documents (7), (4) et (14).

Le principe de la succession des quatre étapes du procédé revendiqué à partir d'une coupe oléfinique en C4 est décrit dans le document (7). Par ailleurs, aucune mise en oeuvre concernant les étapes elles-mêmes n'est inventive. En particulier, la troisième étape de séparation des composés oxygénés par une masse de captation est connue du document (14). Elle est également décrite dans le document (4). De plus, le brevet indique que les composés soufrés sont aussi présents ce qui renvoie également au document (14) qui recommande pour l'élimination de H2S, l'utilisation de tamis moléculaire.

En ce qui concerne l'installation, la revendication 15 est une revendication indépendante (cf. point V ci- dessus). La nouveauté d'une revendication 1 de procédé (cf. point V ci-dessus) n'entraine pas la nouveauté de la revendication 15 relative à l'installation. Il s'ensuit que l'objet de la revendication 15 relative à l'installation n'est pas nouvelle au vu des documents (1), (3), (5) et (6) et, subsidiairement, dépourvue d'activité inventive sur la base des mêmes documents et du document (7).

XI. L'intimée, en défense, a présenté les arguments suivants :

Le document (7) ne procure aucun enseignement technique concret permettant à l'homme du métier de mettre en oeuvre un procédé global intégré à l'échelle industrielle. Le document (7) divulgue, en outre, plusieurs possibilités théoriques de valorisation de la coupe C4 oléfinique et ce n'est qu'avec la connaissance de la présente invention qu'un homme du métier aurait pu choisir la voie revendiquée, ce qui est une approche inadmissible de l'activité inventive. Encore moins en aurait-il pu déduire de ce document que cette voie était la plus efficace.

Les documents (2), (4) et (5) divulguent des procédés dont la séquence des étapes est différente de celle revendiquée. Contrairement à l'opinion de la requérante, l'ordre des étapes ainsi que la mise en oeuvre de celles-ci est essentiel au procédé revendiqué. Il en résulte que la combinaison des documents (2), (4) et (5) ne rend pas évident le procédé revendiqué.

Il n'est pas non plus possible d'appliquer l'enseignement du document (5) au procédé envisagé dans le document (7) car celui-ci est relatif à un procédé totalement différent. Le document (9) décrit simplement l'étape de métathèse, ce qui est sans pertinence pour le sujet en question. Quant aux documents (10) à (14), les quatre premiers concernent seulement la séparation ou le séchage sur tamis moléculaire des constituants d'un mélange en fonction de la taille des molécules, comme le méthanol ou l'éthanol. Le document (14) qui décrit que les composés polaires sont des poisons des catalyseurs de métathèse recommande pour l'élimination des composés oxygénés l'hydrogénation sélective, ce qui va à l'encontre du procédé revendiqué.

Le document (4) divulgue un procédé impliquant une succession différente d'étapes de celle du procédé revendiqué. En particulier, l'étape de déoxygénation a lieu avant l'étape d'isomérisation.

En ce qui concerne la revendication 15 (cf. point V ci- dessus) relative à l'installation, il s'agit d'une revendication dépendante de la revendication 1. Selon une jurisprudence constante des Chambres de Recours, si une revendication relative à un procédé est brevetable, alors le dispositif comprenant les moyens pour réaliser le procédé est aussi brevetable.

XII. La requérante a demandé l'annulation de la décision contestée et la révocation du brevet.

L'intimée a demandé l'annulation de la décision et le maintien du brevet sur la base de la requête principale déposée à la procédure orale ou, subsidiairement, sur la base de la requête subsidiaire déposée le 6 septembre 2005.

XIII. La décision de la Chambre a été prononcée à la fin de la procédure orale.